植物的葉片是自然界中利用光能的模范，它能夠有效的利用太陽光來固定空氣中的二氧化碳，并為植物的生長提供有機物質(zhì)?？茖W(xué)家們一直期望能像葉片一樣利用可見光進行化學(xué)物質(zhì)的轉(zhuǎn)換，而可見光催化的發(fā)現(xiàn)為這一夢想帶來了希望。不過，傳統(tǒng)的光反應(yīng)往往簡單的將反應(yīng)裝置至于可見光下，催化劑的高消光系數(shù)及光遵循朗伯比爾定律在溶液中的衰減，都使得光的利用效率大打折扣。微流控光反應(yīng)器能夠有效的提高光利用率，縮短反應(yīng)時間，可在一定程度上解決這一問題，但其在可見光催化領(lǐng)域較少。

受葉片中反應(yīng)活性中心附近的生色團的啟發(fā)，來自荷蘭埃因霍溫理工大學(xué)的Michael G. Debije和Timothy No?l等人巧妙的將太陽能熒光聚光器與微流控光催化反應(yīng)器相結(jié)合，在Angew. Chem. Int. Ed.報道了一種可高效利用全波段太陽光的連續(xù)流動光反應(yīng)裝置。太陽能熒光聚光器（luminescent solar concentrator, LSC）是將生色團（如熒光染料或量子點）分散在玻璃或者聚合物的導(dǎo)光板中，用以捕獲太陽光后再將其轉(zhuǎn)變?yōu)闊晒夤庾?，并?dǎo)向裝置邊緣的一種光學(xué)器件。為了盡可能的利用紫外光區(qū)的能量，研究者們選擇的LSC能夠吸收低波長區(qū)的光，且其發(fā)射光恰好處于光催化劑所吸收的波長范圍。比如在本文中，研究者們選擇了LR305（一種熒光染料）作為LSC中的發(fā)光團，選擇了甲基藍作為光催化裝置中的催化劑。甲基藍的吸收峰在654 nm，在550 nm以下的紫外與可見光區(qū)基本沒有吸收；而LR305的吸收區(qū)在600 nm以下的紫外與可見光區(qū)，且其發(fā)射的熒光恰好處在甲基藍的吸收區(qū)。

圖1. A.仿葉片微流控光催化裝置的工作原理；B和C.甲基藍（MB）與LR305熒光染料的吸收光譜在太陽光譜中的位置；D. 9,10-二苯基蒽在單線態(tài)氧下的環(huán)化加成反應(yīng)。圖片來源：Angew. Chem. Int. Ed.

研究者們通過實驗證實了在上述裝置中甲基藍能夠有效的吸收LSC的發(fā)射光。隨后，他們進一步展示了這一裝置的光催化效率。實驗結(jié)果表明，在藍色LED下，甲基藍自身的光吸收被限制，此刻通過LSC吸收并轉(zhuǎn)化的光能夠有效驅(qū)動催化反應(yīng)的進行；半遮蔽實驗則表明LSC中形成的光能被有效傳導(dǎo)至邊緣處并被甲基藍吸收用于催化反應(yīng)；隨著LSC中LR305摻雜量的提高，裝置對光的利用率會顯著提升，在最高的轉(zhuǎn)換效率下（摻雜量為200 ppm），達到近似的轉(zhuǎn)化率所需的光能僅為沒有LSC情況下的1/10。最終結(jié)果表明，在相同的模擬太陽光下，帶有LSC的微流控光催化裝置能夠?qū)⒎磻?yīng)轉(zhuǎn)化率提升超過4倍。

圖2. A.藍光激發(fā)下的反應(yīng)效率隨LSC中熒光染料摻雜含量的變化；B.將反應(yīng)器一半用黑色的板遮蔽，這一實驗用以表明LSC中的光的傳輸能力；C.正常情況下的反應(yīng)效率。圖片來源：Angew. Chem. Int. Ed.

當然，研究者們最終還是要將上述裝置應(yīng)用在自然光下，相同的反應(yīng)時間后（10 s的停留時間以及30 min的反應(yīng)時間），LSC復(fù)合的反應(yīng)裝置最終轉(zhuǎn)化率達96%，而對照組則為57%。

總之，這項研究為新型的光化學(xué)反應(yīng)器的設(shè)計打開了一扇大門：將光轉(zhuǎn)化器件與光催化裝置的結(jié)合能夠更加有效的利用光能，這一思路有望應(yīng)用于其他利用光能的器件。

原文出處：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201611101/abstract  

A Leaf-Inspired Luminescent Solar Concentrator for Energy-Efficient Continuous-Flow Photochemistry, Angew. Chem. Int. Ed., 2016, DOI: 10.1002/anie.201611101

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